ولعل أخطر أزمة سياسية خارجية واجهها كارتر كرئيس، هي تلك التي بدأت في نوفمبر 1979م عندما احتل الثوار الإيرانيون السفارة الأمريكية في طهران عاصمة إيران، واحتجزوا مجموعة من الأمريكيين معظمهم من موظفي السفارة، كرهائن. حاول كارتر ممارسة ضغوط من أجل إخلاء سبيل الرهائن من خلال حظر الاستيراد من إيران، وقطع العلاقات الدبلوماسية. وفي أبريل 1980م حاولت فرقة إنقاذ أمريكية مسلحة تحرير الرهائن، ولكنها أخفقت. وأخيرًا أخلى الإيرانيون سبيل الأمريكيين في اليوم الذي ترك فيه كارتر منصبه في 20يناير 1981م.
وبعد خروجه من البيت الأبيض راقب كارتر سير العمليات الانتخابية في عدد من الدول النامية. وفي عام 1994م طار إلى كوريا الشمالية للتخفيف من حدة التوتر الذي نشأ بين الولايات المتحدة الأمريكية وكوريا الشمالية بعدما دارت شكوك أمريكية حول إنتاج كوريا الشمالية لأسلحة نووية. وفي العام نفسه نجح في إعادة رئيس هاييتي إلى منصبه بعد أن طردته بعض قيادات الجيش واستولوا على السلطة في هاييتي. وفي نهاية تسعينيات القرن العشرين كان كارتر متواجدًا في المفاوضات بين الحكومة السودانية وقوات الحركة الشعبية المناوئة للحكومة.